木質(zhì)素是地球上最豐富的可再生芳香族聚合物之一，其高效降解與資源化利用在生物煉制和可持續(xù)化工領域具有重要意義。其中，木質(zhì)素芳香醚單體的脫甲基化是木質(zhì)素生物降解與高值化利用中的關鍵步驟，也是制約木質(zhì)素資源化利用的主要瓶頸之一，尤其是S-木質(zhì)素的雙脫甲基化難度更大。然而，現(xiàn)有的酶催化體系存在催化效率低、輔因子依賴性強及穩(wěn)定性差等問題，極大限制了其在木質(zhì)素衍生化合物降解與轉(zhuǎn)化中的應用。因此，開發(fā)高效、穩(wěn)定的脫甲基化生物催化體系，對于木質(zhì)素的高值化利用具有重要的科學價值和應用前景。

 

　　研究團隊通過計算機模擬、基因工程及化學修飾等多維優(yōu)化策略，構(gòu)建了一種基于細胞色素P450BM3-糖醇氧化酶（Sugar Alcohol Oxidase，AldO）的復合生物催化體系，在雙功能小分子（Dual functional small molecule，DFSM）的輔助下，實現(xiàn)了愈創(chuàng)木酚（G-木質(zhì)素單體）的高效脫甲基化（TON=1895±4）和2, 6-二甲氧基苯酚（S-木質(zhì)素單體）的雙脫甲基轉(zhuǎn)化（TON=483±7）。該生物催化體系經(jīng)濟實用，為木質(zhì)素芳香族化合物的生物催化降解提供了創(chuàng)新性的解決方案。該研究不僅拓寬了血紅素蛋白的應用領域，也為人工金屬酶的理性設計與應用提供了新的理論依據(jù)和技術(shù)路徑。

 

　　黃海所2022級碩士研究生趙思佳為《International Journal of Biological Macromolecules》論文的第一作者，徐甲坤研究員為該論文的通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金等項目的資助。

 

　　原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S014181302503 3203